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山脇, 拓実 ; Yamawaki, Takumi ; 大河内, 博 ; Okochi, Hiroshi ; 山本, 修司 ; Yamamoto, Shuji ; 山之越, 恵理 ; Yamanokoshi, Eri ; 島田, 幸治郎 ; Shimada, Kojiro ; 緒方, 裕子 ; Ogata, Hiroko ; 勝見, 尚也 ; Katsumi, Naoya ; 皆巳, 幸也 ; Minami, Yukiya ; 加藤, 俊吾 ; Kato, Shungo ; 三浦, 和彦 ; Miura, Kazuhiko ; 戸田, 敬 ; Toda, Kei ; 和田, 龍一 ; Wada, Ryuichi ; 竹内, 政樹 ; Takeuchi, Masaki ; 小林, 拓 ; Kobayashi, Hiroshi ; 土器屋, 由紀子 ; Dokiya, Yukiko ; 畠山, 史郎 ; Hatakeyama, Shiro
出版情報: 大気環境学会誌 = Journal of Japan Society for Atmospheric Environment.  55  pp.191-203,  2020-08-25.  大気環境学会 = Japan Society for Atmospheric Environment
URL: http://hdl.handle.net/20.500.12000/0002019368
概要: At the summit of Mt. Fuji in July and August from 2012 to 2018, 27 kinds of anthropogenic volatile organic compounds (AV OCs) and 6 types of biogenic volatile organic compounds (BVOCs) in the air and in cloud water were determined. AVOCs occupied about 90% of the VOCs in the cloud water (volume-weighted mean VOCs concentration: 2.07 nM, n=159) and the main component was toluene, reflecting its high concentration in the ambient air. The concentration of the AVOCs in the cloud water was high when the airmass was transported from the southern continent and was about 1.5 times higher than that when it came from the ocean. The concentration of toluene in the cloud water decreased exponentially with the increase in the total ion concentration. The concentrations of some VOCs such as chloroform, o-xylene, and limonen in the cloud water were several times higher than their Henryʼs law predicted values. Among the chlorinated hydrocarbons, highly hydrophobic chloroform was more concentrated than dichloromethane in the cloud water. Atmospheric surfactants such as HULIS (Humic-like Substances) could affect the enrichment of the VOCs in the cloud water even in the free troposphere.
2010年から2018年までの7月と8月に富士山頂(標高3,776 m)で大気および雲水を採取して、27種類の人為起源揮発性有機化合物 (AVOCs) (塩素化炭化水素16種、単環芳香族炭化水素8種、二環芳香族炭化水素3種)と6種類の生物起源揮発性有機化合物を分析した。雲水中VOCs (体積加重平均VOCs濃度: 2.07 nM、n=159)の約9割はAVOCsであり、主成分はトルエンであった。これは富士山頂における大気中トルエン濃度が高いことを反映していた。雲水中AVOCs濃度は空気塊が大陸南部から輸送されたときに高く、最低濃度を示した海洋由来時の約1.5倍であった。雲水中トルエン濃度は総無機イオンの低下とともに指数関数的に減少した。雲水中クロロホルム、o-キシレン、リモネン濃度は大気中濃度とヘンリー定数から求めた計算値に比べて実測値は数倍高く、ヘンリー則からの予測値以上に濃縮されていた。疎水性が高いVOCsほど雲水に高濃縮されており、自由対流圏における雲水でもHULIS (フミン様物質)のような界面活性物質がVOCsの高濃縮に関与していることが示唆された。
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峰島, 知芳 ; Minejima, Chika ; 中根, 令以 ; Nakane, Ray ; 島田, 幸治郎 ; Shimada, Kojiro ; 利谷, 翔平 ; Riya, Shohei ; 佐藤, 啓市 ; Sato, Keiichi ; 大山, 正幸 ; Ohyama, Masayuki ; 寺田, 昭彦 ; Terada, Akihiko ; 細見, 正明 ; Hosomi, Masayuki
出版情報: 大気環境学会誌 = Journal of Japan Society for Atmospheric Environment.  50  pp.249-256,  2015-11-10.  大気環境学会 = Japan Society for Atmospheric Environment
URL: http://hdl.handle.net/20.500.12000/0002019372
概要: It has been recently reported that the direct emission of nitrous acid (HONO) from soils can be a significant source of HONO especially during the day when a sufficient HONO source has not been found. In this study, the direct HONO emission from rice paddy soil was measured in the field during the mid-summer drainage period. To investigate the impact of fertilization, the system with a traditional amount of fertilization (the chemical nitrogen fertilizer system) and a non-fertilized system (the control system) were prepared. The maximum flux was 40.4 ng/m^2/s which was observed after the soil oxidation reduction potential (Eh) had increased from negative values to positive values. The flux was higher during the daytime (3.5±0.9 ng/m2^/s) than the nighttime (1.0±0.3 ng/m^2/s). This cannot be explained only by the shift in the chemical equilibrium. The chemical nitrogen fertilizer system had a greater HONO flux than the control system on average. The reason could be that the chemical nitrogen fertilizer system has a lower soil moisture content. It was found that the direct emission amount from rice paddy soils may have a non-negligible impact on the atmospheric HONO concentrations.
土壌からの亜硝酸ガス (HONO) の直接発生が昼間に存在する未解明のHONO発生源となり得る可能性が指摘されている。我々は、水田の中干し期間に、ダイナミックチャンバー法とフィルターパック法を用いてHONOの直接発生量を測定した。観測されたフラックスは、先行研究と同様の値で、最大値は40.4 ng/m^2/sであり、土壌の酸化還元電位 (Eh) が負の還元状態から正の酸化状態に変化した後であった。また、フラックスは日中に多く (3.5±0.9 ng/m^2/s)、夜間に少なかったが (1.5±0.3 ng/m^2/s)、フラックスの増大は土壌温度の変化による化学平衡の偏りと気液平衡だけでは説明できなかった。肥料施肥の影響を調べるために、化学窒素肥料を慣行量施肥した系(施肥系)と、無施肥の系(コントロール系)の2系を比較した結果、施肥系の方がコントロール系よりHONOフラックスが平均して大きかった。これは、土壌中のNO_2^-、NO_3^-に差がなかったことから、施肥系の方が土壌の含水率が低かったことが原因として考えられる。今回観測されたフラックスの大気中HONO濃度への影響は無視できない大きさであることがわかった。
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松永, 壮 ; Matsunaga, N. Sou ; 石倉, 淳士 ; Ishikura, Atsushi ; 島田, 幸治郎 ; Shimada, Kojiro ; 星, 純也 ; Hoshi, Junya ; 齊藤, 伸治 ; Saito, Shinji ; 上野, 広行 ; Ueno, Hiroyuki
出版情報: 大気環境学会誌 = Journal of Japan Society for Atmospheric Environment.  50  pp.233-238,  2015-09-10.  大気環境学会 = Japan Society for Atmospheric Environment
URL: http://hdl.handle.net/20.500.12000/0002019373
概要: The high ozone concentration in urban atmospheres including Tokyo is still one of the important environmental issues. On e of the possible causes is ozone formation by unconsidered VOC. In this study, we performed chamber experiments to understand the importance of biogenic VOCs emitted from urban green flora. Isoprene and α-pinene were added to ambient air and irradiated by UV. The ozone and formaldehyde concentrations were measured to compare the ozone formation potential with the control. The ozone formation potential of isoprene was also compared to that of toluene. Considering the typical emission rates of isoprene and α-pinene, 10 and 0.7 ppbv of these VOCs were separately added to the ambient air in the chamber. Both isoprene and α-pinene showed approximately 30% higher ozone concentrations compared to the control after 6 h of UV irradiation. On the other hand, isoprene showed a 33% higher ozone concentration than toluene for a 10 ppbv addition to the ambient air after 6 h of reaction. This means that the ozone formation by biogenic VOC is important as well as that of anthropogenic VOCs, such as toluene, which is a typical anthropogenic VOC. The possibility that biogenic VOCs emitted from green areas and street trees are important for ozone formation has been suggested by this study.
都市におけるオゾン高濃度は現在も解決できていない環境問題の一つである。その原因の一つとして考えられるのが、未考慮のVOCによるオゾン生成である。そこで本研究では、都市緑地や街路樹から放出される生物起源VOCによるオゾン生成の重要性を確認することを目的にチャンバー実験を行った。この実験では、実大気をフッ素樹脂製のバッグに充填し、そこへ代表的な生物起源VOCである、イソプレンとα-ピネン、人為起源VOCであるトルエンを添加し、UVを照射しオゾン濃度と、これもオゾン生成能が大きく毒性の高いホルムアルデヒド濃度を測定した。UV照射を行い6時間後のオゾン濃度を何も添加しない実大気であるコントロールと比較したところ、イソプレン、α-ピネンのいずれの場合でもオゾン濃度はコントロールに比べて約30%高くなった。また、イソプレンとトルエンを同量添加して行った並行実験では、反応開始6時間後にはイソプレンの方が平均で33%高いオゾン濃度を示した。こうした結果からイソプレンが都市大気中で大きなオゾン生成能を持つことが確認できた。本研究によって、生物起源VOCによるオゾン生成が人為起源VOCによるオゾン生成に対して重要である可能性が示された。
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島田, 幸治郎 ; Shimada, Kojiro ; 高見, 昭憲 ; Takami, Akinori ; 加藤, 俊吾 ; Kato, Shungo ; 梶井, 克純 ; Kajii, Yoshizumi ; 畠山, 史郎 ; Hatakeyama, Shiro
出版情報: 大気環境学会誌 = Journal of Japan Society for Atmospheric Environment.  46  pp.1-9,  2011-01-10.  大気環境学会 = Japan Society for Atmospheric Environment
URL: http://hdl.handle.net/20.500.12000/0002019371
概要: Seasonal variation and origin of long-range transported carbonaceous aerosols from East Asia to the East China Sea were investigated. The mass concentrations of elemental carbon (EC), organic carbon (OC), particulate matter smaller than 2.5 μm (PM_<2.5>) and gaseous CO were measured at the Cape Hedo Atmosphere and Aerosol Monitoring Station (CHAAMS) located on Okinawa, Japan, in 2004-2008. The concentrations of these chemical substances were simultaneously high during the spring and winter (EC: 0.14 - 0.19 μg C/m^3, OC: 0.62 - 0.82 μg C/m^3, PM_<2.5>: 14.8 - 19.9 μg/m^3, O_3: 43 - 55 ppbv, CO: 183 - 221 ppbv) but low during summer (EC: 0.03 - 0.08 μg C/m^3, OC: 0.28 - 0.44 μg C/m^3, PM_<2.5>: 9.85 - 14.8 μg/m^3, O_3: 14 - 23 ppbv, CO: 68 - 93 ppbv). It was postulated that pollutants were transported to CHAAMS by migratory high pressures and cold fronts from the Asian continent during the spring and winter, whereas a monsoon transported the oceanic air mass from the Pacific during the summer. The contributions of the carbonaceous aerosol concentrations from China were noticeably higher according to the EC, OC and emissions. The carbonaceous aerosol origin was identified by the OC/EC ratios and the correlation betweenthe EC and OC. The OC/EC ratio was low during the spring and winter (OC/EC: 5.7 - 8.0), but high during the summer (OC/EC: 10.2 - 18.9). These results implied a similar conclusion, i.e., the anthropogenic pollutants were transported to CHAAMS from Asia in the spring and winter, whereas in the summer, a monsoon transported the oceanic clean air mass. A photochemical oxidation reaction was also identified from the high OC/EC ratio. Based on the back trajectories of the air masses, the correlations between the OC/EC showed that the origin of the carbonaceous aerosols in North China (NC) was different from South China (SC). It is also suggested that origin of the carbonaceous aerosols in Japan (JP) and Korea (KR) have an influence on the formations of the secondary organic carbon (SOC) via the reactions of the VOCs, causing the OC fraction to increase.
東アジアから東シナ海に長距離輸送される炭素質エアロゾルについて季節変化を調べ発生源及び起源推定を行った。EC、OC、PM_<2.5> 重量濃度、O_3 、CO は沖縄県辺戸岬に設置されている国立環境研究所大気エアロゾル観測ステーションにて 2004年から 2008 年まで観測を行った。EC(0.14 - 0.19 μg C/m^3)、OC(0.62 - 0.82 μg C/m^3)、PM_<2.5>(14.8 - 19.9 μg/m^3)、O_3(43 - 55ppbv)、CO(183 - 221 ppbv) 濃度は春季、冬季に高く、一方で EC(0.03 - 0.08 μg C/m^3)、OC(0.28 - 0.44 μg C/m^3)、PM_<2.5>(9.85 - 14.8 μg/m^3)、O_3(14 - 23 ppbv)、CO(68 - 93 ppbv) 濃度は夏季に低い挙動を示していた。冬季には主に北西季節風、春季には移動性高気圧と寒冷前線によってアジア大陸から大気汚染物質が輸送される一方で、夏季は太平洋からの清浄な空気が辺戸岬に輸送された。後方流跡線で発生源判別した EC、OC 濃度とエミッションデータの結果から、中国から輸送される炭素質エアロゾル濃度の寄与が高いことが考えられる。 次に炭素質エアロゾルの OC/EC 比から起源推定を行った。OC/EC 比は(5.7 - 8.0)春季、冬季に低く、一方で OC/EC 比は(10.2 - 18.9)夏季に高い値を示した。この OC/EC 比の季節変動は各成分濃度の季節変動と次のように説明できる。アジア大陸から輸送された炭素質エアロゾルは化石燃料燃焼起源の影響が強く、また、光化学酸化反応の影響が示唆される。さらに、後方流跡線で発生源判別した OC と EC 関係とエミッションデータから算出した OC/EC 比の結果から、中国国内でも炭素質エアロゾルを構成する物質の燃焼起源は異なっていることが考えられる。また、日本、韓国起源の汚染気塊においては VOCから OC への光化学酸化反応の影響が大きく、OC の割合が増加していた事が考えられる。
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