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論文（リポジトリ） |
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山脇, 拓実 ; Yamawaki, Takumi ; 大河内, 博 ; Okochi, Hiroshi ; 山本, 修司 ; Yamamoto, Shuji ; 山之越, 恵理 ; Yamanokoshi, Eri ; 島田, 幸治郎 ; Shimada, Kojiro ; 緒方, 裕子 ; Ogata, Hiroko ; 勝見, 尚也 ; Katsumi, Naoya ; 皆巳, 幸也 ; Minami, Yukiya ; 加藤, 俊吾 ; Kato, Shungo ; 三浦, 和彦 ; Miura, Kazuhiko ; 戸田, 敬 ; Toda, Kei ; 和田, 龍一 ; Wada, Ryuichi ; 竹内, 政樹 ; Takeuchi, Masaki ; 小林, 拓 ; Kobayashi, Hiroshi ; 土器屋, 由紀子 ; Dokiya, Yukiko ; 畠山, 史郎 ; Hatakeyama, Shiro
概要:
At the summit of Mt. Fuji in July and August from 2012 to 2018, 27 kinds of anthropogenic volatile organic compounds (AV
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OCs) and 6 types of biogenic volatile organic compounds (BVOCs) in the air and in cloud water were determined. AVOCs occupied about 90％ of the VOCs in the cloud water (volume-weighted mean VOCs concentration: 2.07 nM, n＝159) and the main component was toluene, reflecting its high concentration in the ambient air. The concentration of the AVOCs in the cloud water was high when the airmass was transported from the southern continent and was about 1.5 times higher than that when it came from the ocean. The concentration of toluene in the cloud water decreased exponentially with the increase in the total ion concentration. The concentrations of some VOCs such as chloroform, o-xylene, and limonen in the cloud water were several times higher than their Henryʼs law predicted values. Among the chlorinated hydrocarbons, highly hydrophobic chloroform was more concentrated than dichloromethane in the cloud water. Atmospheric surfactants such as HULIS (Humic-like Substances) could affect the enrichment of the VOCs in the cloud water even in the free troposphere.
2010年から2018年までの7月と8月に富士山頂（標高3,776 m）で大気および雲水を採取して、27種類の人為起源揮発性有機化合物 (AVOCs) （塩素化炭化水素16種、単環芳香族炭化水素8種、二環芳香族炭化水素3種）と6種類の生物起源揮発性有機化合物を分析した。雲水中VOCs （体積加重平均VOCs濃度： 2.07 nM、n＝159）の約9割はAVOCsであり、主成分はトルエンであった。これは富士山頂における大気中トルエン濃度が高いことを反映していた。雲水中AVOCs濃度は空気塊が大陸南部から輸送されたときに高く、最低濃度を示した海洋由来時の約1.5倍であった。雲水中トルエン濃度は総無機イオンの低下とともに指数関数的に減少した。雲水中クロロホルム、o-キシレン、リモネン濃度は大気中濃度とヘンリー定数から求めた計算値に比べて実測値は数倍高く、ヘンリー則からの予測値以上に濃縮されていた。疎水性が高いVOCsほど雲水に高濃縮されており、自由対流圏における雲水でもHULIS （フミン様物質）のような界面活性物質がVOCsの高濃縮に関与していることが示唆された。 続きを見る |
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島田, 幸治郎 ; Shimada, Kojiro ; 高見, 昭憲 ; Takami, Akinori ; 加藤, 俊吾 ; Kato, Shungo ; 梶井, 克純 ; Kajii, Yoshizumi ; 畠山, 史郎 ; Hatakeyama, Shiro
概要:
Seasonal variation and origin of long-range transported carbonaceous aerosols from East Asia to the East China Sea were
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investigated. The mass concentrations of elemental carbon (EC), organic carbon (OC), particulate matter smaller than 2.5 μm (PM_<2.5>) and gaseous CO were measured at the Cape Hedo Atmosphere and Aerosol Monitoring Station (CHAAMS) located on Okinawa, Japan, in 2004-2008. The concentrations of these chemical substances were simultaneously high during the spring and winter (EC: 0.14 - 0.19 μg C/m^3, OC: 0.62 - 0.82 μg C/m^3, PM_<2.5>: 14.8 - 19.9 μg/m^3, O_3: 43 - 55 ppbv, CO: 183 - 221 ppbv) but low during summer (EC: 0.03 - 0.08 μg C/m^3, OC: 0.28 - 0.44 μg C/m^3, PM_<2.5>: 9.85 - 14.8 μg/m^3, O_3: 14 - 23 ppbv, CO: 68 - 93 ppbv). It was postulated that pollutants were transported to CHAAMS by migratory high pressures and cold fronts from the Asian continent during the spring and winter, whereas a monsoon transported the oceanic air mass from the Pacific during the summer. The contributions of the carbonaceous aerosol concentrations from China were noticeably higher according to the EC, OC and emissions. The carbonaceous aerosol origin was identified by the OC/EC ratios and the correlation betweenthe EC and OC. The OC/EC ratio was low during the spring and winter (OC/EC: 5.7 - 8.0), but high during the summer (OC/EC: 10.2 - 18.9). These results implied a similar conclusion, i.e., the anthropogenic pollutants were transported to CHAAMS from Asia in the spring and winter, whereas in the summer, a monsoon transported the oceanic clean air mass. A photochemical oxidation reaction was also identified from the high OC/EC ratio. Based on the back trajectories of the air masses, the correlations between the OC/EC showed that the origin of the carbonaceous aerosols in North China (NC) was different from South China (SC). It is also suggested that origin of the carbonaceous aerosols in Japan (JP) and Korea (KR) have an influence on the formations of the secondary organic carbon (SOC) via the reactions of the VOCs, causing the OC fraction to increase.
東アジアから東シナ海に長距離輸送される炭素質エアロゾルについて季節変化を調べ発生源及び起源推定を行った。EC、OC、PM_<2.5> 重量濃度、O_3 、CO は沖縄県辺戸岬に設置されている国立環境研究所大気エアロゾル観測ステーションにて 2004年から 2008 年まで観測を行った。EC（0.14 - 0.19 μg C/m^3）、OC（0.62 - 0.82 μg C/m^3）、PM_<2.5>（14.8 - 19.9 μg/m^3）、O_3（43 - 55ppbv）、CO（183 - 221 ppbv） 濃度は春季、冬季に高く、一方で EC（0.03 - 0.08 μg C/m^3）、OC（0.28 - 0.44 μg C/m^3）、PM_<2.5>（9.85 - 14.8 μg/m^3）、O_3（14 - 23 ppbv）、CO（68 - 93 ppbv） 濃度は夏季に低い挙動を示していた。冬季には主に北西季節風、春季には移動性高気圧と寒冷前線によってアジア大陸から大気汚染物質が輸送される一方で、夏季は太平洋からの清浄な空気が辺戸岬に輸送された。後方流跡線で発生源判別した EC、OC 濃度とエミッションデータの結果から、中国から輸送される炭素質エアロゾル濃度の寄与が高いことが考えられる。 次に炭素質エアロゾルの OC/EC 比から起源推定を行った。OC/EC 比は（5.7 - 8.0）春季、冬季に低く、一方で OC/EC 比は（10.2 - 18.9）夏季に高い値を示した。この OC/EC 比の季節変動は各成分濃度の季節変動と次のように説明できる。アジア大陸から輸送された炭素質エアロゾルは化石燃料燃焼起源の影響が強く、また、光化学酸化反応の影響が示唆される。さらに、後方流跡線で発生源判別した OC と EC 関係とエミッションデータから算出した OC/EC 比の結果から、中国国内でも炭素質エアロゾルを構成する物質の燃焼起源は異なっていることが考えられる。また、日本、韓国起源の汚染気塊においては VOCから OC への光化学酸化反応の影響が大きく、OC の割合が増加していた事が考えられる。 続きを見る |
